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《自然》子刊：制造天然除草物質的酶
畢業論文
生物谷報道：雜草與農作物爭肥爭水分，并且可能成為傳播病蟲害的媒介，世界每年因雜草造成的作物減產也相當客觀。但世間萬物相生相克的，1些生物體內存在1些天然的除草化合物。
生化專家已經知道，含有1個碳—磷鍵能夠賦予天然除草性化合物特殊的生物學性質。現在，來自美國的研究人員在7月在線出版的《自然·化學生物學》雜志上報告說，他們鑒別出負責制造天然除草性化合物的酶。
由于酶的活性變化會導致產物的重組，因此，活性多變的酶就創造出了結構極為多變的化合物。
William Metcalf和同事鑒別出了負責編碼天然除草性化合物的基因團簇。雖然研究人員早就預測到這些生物酶對產生這些產物的必要性，但他們并沒有完全弄明白這些產物的生物合成途徑。
Metcalf和同事培育出1種含有這種基因團簇的轉基因大腸桿菌，然后又用化學、生物化學和遺傳實驗對這種細菌進行測試，以確定出每1種酶在這種生物合成途徑中的作用。結果，他們卻意外改變了這種生物合成途徑，并鑒別出兩種新的化學中間體。
因為活性除草性化合物是1種含原型次磷酸的天然產物，所以，新研究打開了1扇認識這些有趣的酶轉換的大門。而且，對這種天然除草活性物質合成途徑的了解，將有助于通過人為干預而讓作物本身合成此類除草化合物，從而增加其對雜草的優勢。
目前世界上已在30多個科的植物及許多微生物中發現了百種具有殺草活性的天然化合物。其中1部分已被開發成天然除草劑。但是在天然除草劑領域中，人們對作為除草劑及其先導物質的天然化合物的興趣偏重于微生物源的化合物而非植物源化合物。
植物間的異株克生作用對農業上的雜草綜合治理及天然植物源除草劑的開發有重要意義。除草植物源具有的化合物是植物的次生代謝產物，對植物的生長發育及代謝過程均能產生影響。研究表明，小麥對白茅有異株克生作用，耕翻種麥能夠徹底防出白茅，進1步研究發現，小麥穎殼的甲醇洗脫物對白茅有很高的抑制率，可望開發成防除白茅等雜草的植物源除草劑。對其化感效應測定發現，小麥中還存在顯著抑制反枝莧和繁縷兩種雜草生長的克生物質。此外，人們還對水稻、紫澤莖蘭，狼毒等植物中的異株克生現象進行了研究，證實了這些物質中異株克生作用的存在。在大量的異株克生化合物中必定存在許多高活性的先導化合物，從中篩選出理想的先導物，進而人工模擬合成新型、高效、低毒的植物源除草劑，已成為當前除草劑研究領域的1大熱點。
原始出處:
Nature Chemical Biology 3, 480-485 (2007)
doi:10.1038/nchembio.2007.9
Unusual transformations in the biosynthesis of the antibiotic phosphinothricin tripeptide
Joshua A V Blodgett1, Paul M Thomas2, Gongyong Li2,3, Juan E Velasquez2, Wilfred A van der Donk2, Neil L Kelleher2 & William W Metcalf1
Abstract
Phosphinothricin tripeptide (PTT, phosphinothricylalanylalanine) is a natural-product antibiotic and potent herbicide that is produced by Streptomyces hygroscopicus ATCC 21705 (ref. 1) and Streptomyces viridochromogenes DSM 40736 (ref. 2). PTT has attracted widespread interest because of its commercial applications and unique phosphinic acid functional group. Despite intensive study since its discovery in 1972 (see ref. 3 for a comprehensive review), a number of steps early in the PTT biosynthetic pathway remain uncharacterized. Here we report a series of interdisciplinary experiments involving the construction of defined S. viridochromogenes mutants, chemical characterization of accumulated intermediates, and in vitro assay of selected enzymes to examine these critical steps in PTT biosynthesis. Our results indicate that early PTT biosynthesis involves a series of catalytic steps that to our knowledge has not been described so far, including a highly unusual reaction for carbon bond cleavage. In sum, we define a pathway for early PTT biosynthesis that is more complex than previously appreciated.
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